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大場 弘則; 佐伯 盛久; 若井田 育夫; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*
Optics Express (Internet), 22(20), p.24478 - 24490, 2014/10
被引用回数：17 パーセンタイル：66.37(Optics)液体を対象にしたレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)分析において、簡素化して高感度な分析を行うために付加的機器やキャリアガス等用いない連続液体フロージェットの気液界面をLIBSに適用することを検討している。本研究では、Nd:YAGレーザー基本波(1064nm)を
mオーダーの液膜ジェットに照射したときに得られる発光スペクトルにおいて、膜厚と発光検出感度の関係を調べた。その結果、液体膜厚を数mから数十mに増加させるとそれに比例して検出感度は向上して20mで最大感度となった。また、膜厚が25mを超えると急激に検出感度が低下することがわかった。さらに、液膜ジェット形状の時間分解シャドウグラフおよびプラズマ発光分光計測を行い、レーザー光と水溶液の相互作用体積の大小、すなわち液体ジェットの膜厚、により飛沫の発生量や飛散方向が異なり、検出感度は膜厚に依存することがわかった。
伊藤 主税
no journal, ,
原子力機構が自主研究として実施してきた原子炉格納容器・圧力容器内部調査のための技術開発の成果を報告する。ファイバスコープによる観察技術とレーザー誘起ブレークダウン分光による元素分析技術を組み合わせて炉内の燃料デブリの分布を調査する装置の開発では、観察と組成分析の両機能を併用できる水中用のプローブシステムの成立性を確認するとともに、これらの光信号を伝送する光ファイバの耐放射線性を向上させ、積算
線量100万Gyまでの使用を可能とした。宇宙線ミューオンを用いた非破壊検査技術では、HTTRの炉内を可視化する実験を行い、炉心部と炉内構造物を識別できることを確認し、1Fに適用するための高度化改良計画を立案した。また、JMTRの炉内照射試験技術として開発してきた自己出力型線検出器を1F炉内の線量計測に使えるように高感度化し、検出器を試作して線照射試験を行い、検出下限を10Gy/hまで拡張できたことを確認した。今後、国プロが実施する格納容器・圧力容器内部調査技術開発等において本研究開発の成果に基づく提案を行い、技術の適用を目指していく。
using laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS)大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 高野 公秀; 赤岡 克昭; Thornton, B.*; 作花 哲夫*; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故炉内部の、特に溶けた燃料の状態を調べることは、廃炉の作業を進めるうえで最重要課題のひとつになっている。本研究では、水没した燃料デブリを想定し、可搬型ファイバLIBS装置を用いて水中の模擬デブリ(U,Zr)Oからのレーザーブレークダウン発光を、放射線損傷を受けない波長範囲(730-1100nm)で計測した。その結果、750-870nmの波長域において、ウランとジルコニウムの発光スペクトルが干渉無しで観測できることを見出した。また、ジルコニウムとウランの混合比を変化させた試料を用意して発光強度比と混合比の関係を調べ良好な線形性を確認することができた。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 加藤 政明; 音部 治幹; 大場 弘則; Khumaeni, A.
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、文部科学省原子力システム研究開発事業により、化学分析や中性子計測によらないMA含有次世代MOX燃料の迅速分析を目指した研究開発を実施し、未照射MOX燃料によりその性能を実証した。レーザー分光専用のグローブボックスを構築し、Pu含有量を変えたMOX試料による分光分析試験を可能とした。レーザー誘起発光分光(LIBS)による組成分析では、U中のPu含有量30%における相対誤差が2.9%、検出下限値を2,500ppmとする定量分析を5分間の計測時間で実現した。アブレーション共鳴吸収分光法によるU中のPu同位体分析では、
Pu/
Puの同位体比測定が相対誤差1%未満相当、検出下限値を30ppmから100ppmとする定量分析を3分間又は5分間で実現できることを実証した。また、溶存元素については、模擬溶存試料の液体薄膜を対象としたLIBSにより、ICP-AESと同等の分析特性を確認した。
若井田 育夫; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; Khumaeni, A.; 大場 弘則; 伊藤 主税
no journal, ,
次世代核燃料サイクルでは、核燃料資源の有効利用を図ると共に長寿命廃棄物の削減やの観点から、TRUを含有した燃料を加速器駆動未臨界炉(ADS)で核変換するADS核変換サイクル、高速炉(FBR)で核変換するFBRサイクルの導入が考えられている。このような燃料の遠隔分析法として、非接触・非分離・直接分析法としてレーザー利用遠隔分析法の開発を実施してきた。その結果MOX燃料を用いたレーザーブレークダウン分光(LIBS)による元素組成分析では、U中のPu濃度分析偏差が5%以下、検出下限が数千ppmの計測を5分で定量分析できることを確認した。また、アブレーション共鳴吸収分光による同位体分析では、U中のPuについて、Pu, Puの識別観測に成功し、測定偏差1%以下、検出下限数十ppmの定量分析を5分以内で実施できることも示された。この他、高感度、高分解能分光を実現するため、簡単なアンテナ結合によるマイクロ波支援LIBSにより、数十倍の発光信号増大効果も確認した。溶液分析では、液体薄膜をLIBSターゲットとすることでICP発光分光法と同等な性能を示し、ppbレベルの高感度が実現可能なことが示された。過酷環境下でのLIBS分析については、耐放射線性光ファイバーを活用したファイバーLIBSの性能を評価し、過酷環境で適用できる可能性が確認された。
赤岡 克昭; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫
no journal, ,
次世代炉心燃料として期待されている低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料の迅速で簡便な遠隔分析を実現するために、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の適用の可能性について評価した。模擬燃料試料として少量のカルシウム酸化物(CaO)を含んだウラン酸化物(U
O
)を使用し、LIBSの測定条件の最適化を行った。その結果、レーザー光強度5mJ、観測遅延時間5s、アルゴンガス圧力2kPaを得た。さらに、これらの条件を用いて、異なる濃度の酸化ネオジム(NdO)を含んだウラン酸化物(UO)にLIBSを適用した結果、良い直線性を示す検量線を得た。これにより、LIBSによる次世代燃料の定量分析の可能性が示唆された。
大場 弘則; 佐伯 盛久; 伊藤 主税; 高野 公秀; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 作花 哲夫*; Thornton, B.*
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福島第一原子力発電所廃炉措置において、燃料取出しに向けた炉内検査として水没した燃料デブリ等の遠隔検知技術の開発を行っている。原子炉内は高い放射線環境にあり、また水中の燃料デブリを調べる必要があるために、レーザー光を光ファイバにより伝送させて検知対象物まで接近させて調べるファイバ伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(ファイバーLIBS)を検討している。今回は、レーザー伝送光ファイバの線照射による透過特性試験を行って分光計測に適用できる波長域を730-1100nmと特定し、さらに核燃料物質を含む模擬燃料デブリ(U, Zr)Oを用いて750-870nmの波長範囲で水中でのファイバLIBSによる定量分析の可能性について検討した結果を報告する。
赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 若井田 育夫
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(Laser Induced Breakdown Spectroscopy: LIBS)により、混合酸化物(Mixed Oxide: MOX)燃料の様に、多くの元素が混合した試料の定量分析を行うためには、スペクトルの同定や解析を行うために、莫大な労力を要する。このため、我々は、スペクトルの同定や解析すること無しに定量化を行う方法として「最小二乗法によるLIBSスペクトルの合成」を試みた。その結果、スペクトルの同定や解析すること無しに定量化を行うことが可能であり、最小二乗法により得られた係数を用いて良い直線性を持った検量線を得ることができた。更に、この係数の線形性から未知の濃度のスペクトルを推定することが可能であることがわかった。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 大場 正規; Ruas, A.; 佐伯 盛久; 宮部 昌文; 池田 裕二*; 作花 哲夫*
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福島第一原子力発電所の廃止措置においては、損傷炉内外の高放射線、水中又は高湿度、狭隘という過酷な環境条件下で燃料デブリや不明物などを遠隔・その場で簡便に分析する手法の開発が求められている。高い放射線環境下では、精密電子機器は動作が困難であり、電気信号に代わって光信号を用いた観察プローブの開発が求められることから、LIBSを中心としたレーザーモニタリング分析手法の開発を実施している。本報告では、ここでは、その一連の取り組みと、最近の成果について報告する。光ファイバを活用したLIBS計測プローブでは、強い放射線によるプラズマ発光への影響を評価した。マイクロ波支援LIBSでは、マイクロ波の遠隔伝送が可能な範囲で本手法の有効性が示された。LIBSの溶液試料への直接適用では、Zr水溶液への計測を試み、重元素であっても成分検出の可能性が示唆された。スペクトル解析技術では、スペクトルを関数化し、その重ね合わせから混合物を評価する手法を導入した。文部科学省廃炉加速化プログラムでは、光ファイバLIBSでのレーザー照射エネルギーの拡大を図るため、ロングパルスレーザー(約100ns)を活用し、発光強度の増大を狙う。
赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 若井田 育夫
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レーザー誘起ブレークダウン発光分光(LIBS)による定量分析では、スペクトルの同定や解析に多くの労力を要する。更に、福島第一原子力発電所で発生した燃料デブリには核燃料物質以外にFPや構造材等、多くの種類の元素が含有される。それら全てをLIBSで分析するためには莫大な数の組合せの混合物の分光データーが必要になる。そこで、専門性の高いスペクトルの同定や解析を要しない手法として導入した「最小二乗法を用いたスペクトル解析法」を用いて、測定されていない未知の元素の組合せ混合物スペクトルの推定を試みた。Zr/FeとZr/UからFe/U混合物のスペクトルを推定し、実測値と比較した結果良い一致が見られ、本手法によるスペクトル推定が妥当であることが分かった。この結果から、詳細な測定が比較的困難なUに対する各元素のスペクトルを直接準備することなく、例えば、Zrとの混合物を測定することにより、Uとの混合物のスペクトルを推定できる可能性のあることが示された。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉における燃料デブリのその場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光装置が開発されている。本手法における確実な分析の実現方法として、新たに、ロングパルスレーザーを導入し、ファイバー損傷の回避および高いエネルギー伝送によるプラズマ発光の増大を図る試みを開始した。ロングパルス照射で生成するプラズマの特性が十分に解明されていないことから、従来のナノ秒パルスおよびロングパルスを用いてプラズマを生成し、発光スペクトルの違いを調べた。その結果、ロングパルスを照射すると、スペクトル全体の強度が大幅に向上することがわかった。またこのとき、原子, 分子の発光強度は増加する一方で、イオンの発光強度は低下することがわかった。
若井田 育夫
no journal, ,
持続可能なエネルギー源で、超長期に及ぶ放射性廃棄物の管理抑制をめざした次世代の核燃料サイクルでは、低除染マイナーアクチノイド含有燃料が有望視されているが、核燃料物質の国際的な平和利用推進の観点から、新たな原理に基づく迅速な分析法の開発が必要とされている。一方、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉では、事故炉内から燃料デブリを取り出すという、世界的に類例のない作業の安全かつ円滑な実行が求められており、過酷環境下での遠隔その場観分析技術の開発が不可欠となっているが、炉内デブリの観察・分析手法については、具体的に提示できていないのが現状である。光をプローブとし、光で分析するレーザー遠隔・迅速・非接触・非分離のその場分析手法は、これらの要求に答え得る手法の一つであり、その中でも、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、簡便・迅速な計測手法として有望視されている。講演では、核燃料物質中のウラン・プルトニウム識別と半定量分析、薄膜状液体を用いた溶存元素分析、そして事故炉内でのデブリ分析を想定した、耐放射線性光ファイバー利用LIBSによる過酷環境下遠隔分析技術開発の現状について紹介する。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所の廃止措置における炉内デブリの遠隔その場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法が期待されている。現在、ファイバーの損傷を抑制して高いエネルギー伝送を実現するために、従来よりもパルス幅が長く、先頭値の低いロングパルスレーザーの導入を試みている。本研究では、伝送エネルギーの増加に伴う金属Zrターゲットの発光スペクトル特性の変化を調べた。照射エネルギーを50mJまで変化させてスペクトルを測定すると、エネルギーの増加とともにZr原子の発光線強度が増加し続けることがわかった。従来のノーマルパルスレーザーでは、照射エネルギーが10mJ程度になるとその強度が飽和することから、ロングパルスを導入することで、信号強度が大幅に増幅すると考えられる。
川上 智彦*; 中野 菜都子*; 高木 一成*; Spaziani, F.*; 花本 行生*; 阿部 雄太
no journal, ,
ガラス固化体は、高線量で人が近づけず遠隔での成分分析ができると非常に有用である。福島第一原子力発電所事故で汚染水を浄化した吸着剤等は、今後、ガラス固化体のような最終形態になると考えられる。また、福島第一原子力発電所の集束は、30年
40年とされているが燃料デブリの取り出しが工程を大きく左右するといわれている。燃料デブリの回収は、水中での冠水工法が第一候補であるが、壊れている容器の止水が困難なために気中工法も検討されている。燃料デブリを取り出しは、合金化やセラミック化により硬度が異なるために、燃料デブリ切断部の元素情報や硬さ情報は重要である。一方でLIBSによる元素組成分析は、遠隔測定による応用や水中での測定などオンサイト分析として研究開発されている。今回の発表は、ガラス固化体を模擬したガラス片を作製し、LIBS計測の定量分析への応用の検討、プラズマ加熱試験体の元素同定と酸素濃度比をLIBSにより計測した。
松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
過酷事故炉内部のその場元素分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)が期待されている。我々はこれまで、従来よりもパルス幅の長いロングパルスレーザーを利用することで、伝送エネルギーおよび発光スペクトル強度の大幅な向上に成功している。本研究では、ロングパルスLIBSにおけるプラズマ生成メカニズムを解明するために、気体由来の元素の発光挙動に着目した。ロングパルスでは、アブレーション初期過程で形成する気体の電離層によるレーザー光の吸収が抑制され、レーザーのエネルギーが効率的にアブレーションプラズマに供給されると考えられる。
川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男
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本報では原子力機構で作製した、模擬燃料集合体加熱試験体溶融物をLIBSで計測し、元素の同定を行った。溶融物からは酸素を同定し金属元素と酸素比を算出した結果を報告する。
松本 歩; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所の廃炉を効率的に行うための手段の一つとして、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)による遠隔その場分析が期待されている。我々はこれまで、ロングパルスレーザーを光源として導入することで、信号強度が大幅に増大することを見出している。また、Zrの発光スペクトルを解析し、ロングパルスLIBSの基礎的な特性を明らかにしてきた。本研究では、ロングパルスLIBSにおける発光線の自己吸収の効果を調べるために、Al原子の共鳴線を観測し、プラズマの空間分布や定量分析の精度について議論した。
岡崎 航大*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 川上 智彦*
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原子力機構ではBWRシビアアクシデント(SA)事故時に制御棒及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報は、元素情報や硬度情報の測定をLIBSで行うにあたり、作成したプラズマ加熱試験体を用いてLIBSによる評価手法の検討を行った。
阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*
no journal, ,
BWRでは制御材に炭化ホウ素(B
C)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約10
10cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K
線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L線)を用いてBの元素マッピング(K線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。
